构筑“交错催化表面”,实现氧电极过程“初位反应,移位生长”新机制

发布日期:2024-06-06     浏览次数:次   

近日,我院董全峰教授课题组在锂氧气电池固相催化剂的研究中取得重要进展。相关成果以“Constructing an interlaced catalytic surface via fluorine-doped bimetallic oxides for oxygen electrode processes in Li–O2 batteries”为题发表在Advanced MaterialsDOI10.1002/adma.202404319)。

锂氧气电池以其极高的理论能量密度(~3500 Wh/kg)受到研究者们的广泛关注。然而,迟滞的氧电极多相反应动力学使得充放电过程的极化严重,并且固相放电产物倾向于覆盖电极表面的活性位点,导致实际测试时往往得到较低容量。调控放电产物的生长机制、构筑放电产物存储空间,以及缩小实际容量与理论容量之间的差距,是锂氧气电池发展的核心挑战。

基于此,课题组结合电极结构与表面催化两方面,设计合成了具有类玉米芯状结构和不同选择性的交错催化位点表面(Interlaced Catalytic Surface, ICS)的CoNiO2-xFx/CC正极材料。该材料通过调控氧气的初步还原过程与固体产物的生成过程分别发生在电极表面的不同区域,从而保障催化活性位点的持续作用,大幅提高催化效率。实现初始反应后Li2O2的“移位生长”。其特殊的交错催化表面也会使Li2O2的形成机制和形态发生变化,由纯氧化物表面的单一吸附机制转化为竞争吸附机制,从而有效改善电极表面钝化问题和反应动力学迟缓问题。此外,其特殊的玉米芯状结构还有利于O2的俘获与释放、Li2O2产物的储存与电解液的充分浸润,为高效的电极反应提供保障。基于以上优点,锂氧气电池表现出更低的充放电过电位,更高的放电容量和长循环寿命。

该工作在我院董全峰教授和郑明森教授的指导下完成,我院2018级博士生孙宗强(已毕业)、2015级博士生林晓东(已毕业)和2022级博士生王楚涛为该论文共同第一作者。袁汝明副教授完成论文的理论计算部分。该工作得到国家自然科学基金(221791122207211722021001)等资助。

论文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202404319

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