尖晶石型氧化物催化CO2选择加氢新进展

发布日期:2024-05-23     浏览次数:次   

近日,我院王野教授/成康教授团队在CO2选择性加氢制甲醇及多碳化学品领域中取得新进展,相关研究结果以“Spinel Nanostructures for the Hydrogenation of CO2 to Methanol and Hydrocarbon Chemicals”为题发表于《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc. 2024, doi:10.1021/jacs.4c00981)。

传统上CO2加氢制多碳化学品主要使用改性的金属基费托合成催化剂,但由于费托合成表面聚合机理的限制,其加氢产物分布宽,难以高选择性获得单一的烃类产物。王野教授团队近年来发展了用于精准调控产物选择性的金属氧化物-分子筛接力催化体系,在COCO2加氢高选择性制多碳化学品领域取得系列重要进展。本工作结合多种原位谱学表征,在原子层面上系统研究了尖晶石型金属氧化物催化CO2加氢制甲醇的反应网络,解析了CO2吸附/活化和H2解离的活性位,并揭示了表面碳物种和氢物种的演变规律。在此基础上,本工作进一步构建了一系列尖晶石-分子筛双功能催化剂,通过接力催化实现了CO2直接高选择性加氢制多种高附加值产物,如乙酸(48%)、乙烯(58%)、丙烷(80%)、丁烷(50%)、低碳烯烃(92%)和芳烃(70%),且选择性灵活可调,为CO2的选择性加氢转化提供了新策略。

该工作在我院王野教授、成康教授和中国科学院兰州化学物理研究所吴剑峰副研究员共同指导下完成。我院已出站博士后汪孟恒(现为武汉工程大学讲师)、2021级硕士生郑岚玲和已毕业硕士生王根源(现为香港理工大学博士生)为共同第一作者,我院傅钢教授和张庆红教授为工作提供了理论指导,中国科学院大连化学物理研究高攀老师和上海科技大学杨帆老师团队分别完成了固体核磁磷谱和超高真空红外光谱的表征工作。该论文得到了科技部重点研发项目(2022YFA1504600)和国家自然科学基金项目(2212100122222206U22A20392等)的资助。

论文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.4c00981

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